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分子筛催化,肖丰收/曹宵鸣/王海再发Nature Catalysis!

催化计 2026-04-07 19:30
文章摘要
本研究针对吡啶氢化合成哌啶反应中,吡啶分子强配位导致金属催化剂中毒失活这一长期挑战,提出了一种创新策略。研究背景在于现有方法效率低或条件苛刻,核心挑战是如何在保证氢高效活化的同时抵御吡啶毒化。研究目的是通过将镍纳米颗粒限域在脱铝Beta沸石晶体内,利用沸石微孔网络的空间限域效应,调控反应物在金属表面的吸附行为。研究结论表明,该策略成功制备了Ni/deAl-Beta催化剂,其在温和条件下实现了吡啶的高效、高选择性氢化,且循环稳定性优异。机理揭示,限域效应并非通过改变金属电子状态,而是通过物理限制吡啶分子在Ni表面的自由迁移,从而维持了高氢覆盖度,这是抗毒化的关键。该策略具有普适性,为设计强配位底物的加氢催化剂提供了新思路。
分子筛催化,肖丰收/曹宵鸣/王海再发Nature Catalysis!
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