「国家杰青」赵斌领衔！南开大学张振杰/陈瑶JACS | 微环境工程乙烯基连接COF用于高效光还原二氧化碳！

背景：二氧化碳光还原为碳中性燃料和高附加值化学品提供了一条可持续途径，但面临高稳定性、缓慢动力学和竞争性析氢反应等挑战，尤其在无溶剂、助催化剂或牺牲剂的苛刻气-固体系中。研究目的：设计并构建一个稳健的乙烯基连接共价有机框架平台，通过改变醛连接体中的氮含量可编程地调节微环境，以增强电荷分离和二氧化碳活化，实现高效光还原。结论：含吡啶型氮排列的COF表现出最有效的电荷分离和最高的二氧化碳产率，超过所有在气-固条件下工作的无金属光催化剂；通过五羰基氯化铼在哒嗪氮位点的位点特异性配位，所得杂化材料创下了金属负载型二氧化碳光催化剂在气-固转化中的活性记录，并超过了所有代表性非均相体系。该研究为构建下一代高性能COF光催化剂提供了通用策略。