厦大王鸣生/程勇Angew：具有赝电容动力学的亲钠性宿主用于高性能无负极钠金属电池

本文针对无负极钠金属电池（AFSMBs）中钠沉积均匀性差、界面不稳定及传统亲钠位点易失活等问题，提出了一种基于赝电容动力学的亲钠碳基宿主设计策略。研究背景表明，无负极体系因无需预置钠负极而具有高能量密度和简化工艺的优势，但现有碳基宿主存在亲钠性不足和位点循环稳定性差等挑战。研究目的旨在通过引入赝电容材料构建稳定且高效的亲钠宿主，以持久调控钠的成核与沉积行为。作为概念验证，研究者采用一步原位自组装将T-Nb2O5均匀锚定于无定形碳纳米管（aCNTs）中，形成TNO@aCNTs宿主。实验与理论计算证实，T-Nb2O5通过表面氧化还原赝电容机制，在保持结构稳定性的同时，显著降低了钠成核过电位（7.8 mV），加速了离子传输（扩散系数3.32×10⁻¹⁰ cm² s⁻¹，表面扩散能垒仅56 meV），并实现了90%以上的电容贡献率。该宿主在半电池中实现了800次循环99.98%的平均库仑效率，对称电池在70%放电深度下稳定运行超900小时。匹配高载量Na₃V₂(PO₄)₃正极的全电池能量密度达316 Wh kg⁻¹，无负极软包电池在2 C下循环100次保持良好容量。结论表明，该策略有效解决了传统位点失活问题，且制备工艺可单批次产数十克，具备规模化潜力，并可拓展至TiO₂、V₂O₅等材料，为高性能无负极金属电池提供了通用设计思路。