加州大学Yat Li、Xiao Wang，山东大学寇天一Small： Ni³⁺富集镍硫化物催化剂用于高效尿素氧化反应

本文针对电解水制氢中阳极析氧反应（OER）动力学缓慢、能耗高的问题，提出以尿素氧化反应（UOR）替代OER，并聚焦于提升镍基催化剂中活性Ni³⁺物种的含量。背景指出传统Ni(OH)₂需在较高电位下原位生成Ni³⁺，限制低电位下反应效率。研究目的为通过硫配位调控镍价态，在Ni₃S₂催化剂中预富集Ni³⁺以增强UOR性能。结论表明，通过一步水热硫化法优化硫源浓度，可显著提高Ni³⁺/Ni²⁺比例，其中Ni₃S₂_3.0催化剂在1.0 M KOH + 0.33 M尿素中仅需1.361 V vs. RHE即可达到100 mA cm⁻²，电位较OER降低约170 mV，且具备优异稳定性（100小时后活性保持>90%）。原位拉曼与DFT计算揭示Ni₃S₂框架稳定并促进高价镍形成，显著降低尿素C-N键断裂能垒。结合3D打印互穿电极与流动电解池，进一步改善传质与整体性能。该工作为高效UOR催化剂设计与节能制氢提供新策略。