【Angew. Chem.】兰州大学李灿/李泽龙团队：固定床串联催化实现CO₂直接合成N-甲基苯胺

该研究针对传统N-甲基苯胺合成中甲醇利用率低、能耗高和碳排放大的问题，提出了一种全新的串联催化体系。研究目的是开发一种在固定床反应器中，将硝基苯加氢、CO₂加氢与N-甲基化反应耦合的直接合成N-甲基苯胺的绿色工艺。研究团队设计并合成了CuZnZrOx催化剂，在220℃、3.0 MPa条件下，实现了99%的硝基苯转化率和95%的N-甲基苯胺选择性，且催化剂稳定运行超过100小时。通过原位光谱和DFT计算，确定了Cu-ZnO界面处的Cu⁺OvZn²⁻ᵟ为活性中心，CO₂通过CO路径加氢生成甲醛关键中间体，进而与苯胺偶联生成目标产物，有效抑制了副反应。该工艺通过热管理优势实现了高效能量回收，为CO₂高值化利用提供了新范式。