电催化CO2还原，Nature Energy！

本文报道了一种基于3,5-二氨基-1,2,4-三唑的膜电极组件，用于将二氧化碳转化为甲烷，法拉第效率为52±4%，在250 mA cm²电流密度下的转换频率为23,060 h⁻¹。研究背景指出，电化学二氧化碳还原反应通常依赖于金属催化剂，而有机分子催化剂具有更高的可调性，但在工业相关电流密度下长期运行时，仍无法催化二氧化碳转化为烃类物质。本文的研究目的在于开发一种高效的有机分子催化剂，能够在高电流密度下稳定运行并高效地将二氧化碳转化为甲烷。结论表明，3,5-二氨基-1,2,4-三唑电极上的二氧化碳还原通过中间体CO2–COOH–C(OH)2–COH进行，最终生成甲烷，这得益于空间分布的活性位点以及分子轨道的适当能级。