姜政/宋飞/马静远JACS：CO2电还原中Co-酞菁键角度的可逆变化

本文研究了中国科学技术大学姜政教授、中国科学院上海高等研究院宋飞研究员和马静远副研究员等通过operando价-核X射线发射光谱和高能量分辨率的荧光探测XANES表征技术，结合光谱计算，对Co酞菁（CoPc）模型催化剂的原子结构和电子结构进行了详细分析。研究发现，在真实的反应环境下，CoPc发生可逆的角度变形，同时维持不变的金属-配体键长，这导致d轨道能级的裂分情况发生改变，进而影响分子轨道的电子密度。这种键角的变化与CO产物法拉第效率的可逆变化相关，表明其稳健性。研究结果为理解CoPc催化剂的结构-性能关系提供了重要贡献，并展示了高能量分辨率的X射线表征技术在分析金属氮掺杂碳催化剂中的重要作用。