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西湖大学/清华大学合作,Nature Synthesis!

研之成理 2025-04-29 09:03
文章摘要
本文研究了甲苯选择性氧化为苯甲醛的光催化反应,通过调控钯单原子的氧配位数(Pd-O₃ vs. Pd-O₄),实现了高转化率(95%)与高选择性(95%)的协同提升。研究背景指出传统热催化需高温高压且易导致底物过度氧化,而光催化虽能利用太阳能实现温和条件反应,却面临活性与选择性的权衡难题。研究目的是通过单原子催化剂(SACs)精准调控活性位点的配位环境,优化电荷分离效率和底物吸附行为。结论表明Pd-O₃/BWO催化剂通过高效捕获光生空穴、促进C(sp³)-H键活化,并弱化苯甲醛吸附,实现了活性与选择性的“双赢”,流动反应体系中5.1 kg m⁻³ h⁻¹的时空产率验证了其工业化潜力。
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