复旦大学沈剑锋，最新JACS！

本文研究了锂金属负极（LMAs）在下一代可充电电池技术中的应用潜力，其高理论比容量和低氧化还原电位使其成为实现高能量密度电池的关键材料。然而，锂金属在沉积过程中容易形成枝晶，影响电池的安全性和寿命。复旦大学沈剑锋团队通过研究锂在多种过渡金属基底上的电化学成核行为，揭示了由d带中心（εd）决定的基底依赖性成核势垒，呈现倒火山型曲线。通过密度泛函理论（DFT）计算，发现最佳的εd能够平衡锂原子的吸附和迁移，最小化成核势垒。团队还通过引入Ni₂P调节CoP的电子结构，优化锂原子的吸附和迁移，增强锂亲和性，从而设计出富含CoP/Ni₂P异质界面的框架，实现了选择性底部成核并有效抑制枝晶形成。实验结果显示，该框架在450个循环中实现了99.1%的库仑效率，并在100个循环后保持了90.2%的容量保持率。这些发现为开发高性能、长循环寿命的锂金属电池提供了关键见解。