中南大学张宁/清华大学徐宏/日本国立材料研究所叶金花：三维共价有机框架不对称配位单原子钴高效光催化CO2还原

本研究通过设计一种以三维共价有机框架（COFs）为平台的钴单原子光催化剂，成功实现了高效光催化CO2还原。背景方面，CO2过量排放问题日益严重，利用半导体材料将CO2光催化还原为高附加值燃料成为有效途径。研究目的是通过调控钴单原子的配位环境，提高CO2还原反应效率。研究团队通过在3D COFs中嵌入2-2'联吡啶基团固定钴单原子，并配位乙酸根阴离子促进钴的极化电场分布，显著提升了光催化性能。实验结果显示，在5W LED灯照射下，TCM-Bpy-COF-CoAc的CO生成速率达到26,650 μmolg−1h−1，选择性为81.8%，性能优于大多数已报道的COF材料。结论表明，不对称的N、O配位环境使钴的电子密度分布极化，降低了反应能垒，为高效光催化剂的设计提供了新见解。