文献速递|中国科学院地球化学研究所ACB:氟诱导的Co₃O₄自旋态调谐提升了非自由基过氧单硫酸盐的活化效率

本研究通过将高电子负性氟原子掺入Co₃O₄，成功引导过氧单硫酸盐（PMS）活化向非自由基途径发展。研究发现，F掺杂导致Co位点电子离域化并提升相邻Co中心的自旋状态，从而增强活性位点对PMS的吸附亲和力，实现PMS*活性物种的高效选择性生成。该体系展现出卓越的催化活性、广泛的底物适用性和显著的环境稳定性。此外，可扩展的合成方法和连续流反应器的成功运行证明了其实际应用潜力。研究为金属氧化物电子结构调谐提供了创新策略，并阐明了活性中心电子配置与反应机制之间的关联。