最新JACS：打破电压限制---4.7 V级准固态锂金属电池

本文介绍了南方科技大学曾林、张晴团队在锂金属电池（SSLMBs）领域的最新研究进展。研究背景是传统PVDF基准固态聚合物电解质（SPEs）受限于高极性溶剂DMF在高电压下的电化学反应性，导致界面不稳定和容量快速衰减。研究目的是通过三乙基磷酸酯（TEP）完全替代DMF，重新构建基于TEP和LiFSI溶剂化结构的新一代聚合物电解质结构体系，克服传统电解质的固有电压限制。研究结果表明，TEP具有卓越的前线轨道构型，其HOMO-LUMO带隙为9.4 eV，将电化学窗口扩展到4.8 V，相比DMF基体系提升了0.5 V。优化后的SPEs实现了Li||NCM811电池在高达4.7 V的超高电压下的稳定运行，展现出卓越的长循环稳定性。多尺度分析揭示了双重界面稳定化机制：TEP衍生的富含Li3PO4的正极界面抑制了结构退化，同时在负极侧形成的约25 nm的晶态Li2O主导的SEI抑制了枝晶生长。这一分子设计范式为通过界面架构稳定实现4.7 V级SSLMBs开辟了道路。