《Energy Environ. Sci》弱配位锂和快速锂输运的单离子导电凝胶聚合物电解质以实现致密锂沉积

本研究针对高压锂金属电池（HV-LMB）中电解质无法平衡弱Li+-溶剂/阴离子配位与快速Li+传输的问题，提出了一种有序溶剂化结构调控策略，设计开发了单离子导电凝胶聚合物电解质（SIC-GPE+PFPN+LiFSI）。通过NO3-削弱强Li+-溶剂配位作用，利用PFPN固定阴离子，并结合三阴离子高熵效应，逐步降低Li+与溶剂分子及阴离子的配位强度，实现了0.92的高锂离子迁移数和2.58 mS cm-1的高离子电导率。该电解质显著降低了锂成核过电位和沉积过电位，临界电流密度达到8 mA cm-2，并促使锂沉积形貌呈现致密平整特征。研究揭示了超高锂离子迁移数电解质与致密锂沉积之间的内在关联规律，为高能量密度锂金属电池开发提供了关键理论依据。