大连化物所JACS：单Rh位点催化乙醇直接氧化制乙醇酸

本文介绍了中科院大连化物所团队开发的一种硫/氮/碘协同配位的单原子铑催化剂（Rh₁/AC-SNI₄₀₀），用于在温和条件下高效催化乙醇水相直接氧化为乙醇酸。研究背景涉及生物质乙醇的高值化利用，传统方法需要氰化物、高压或强碱环境，而新方法提供了绿色路径。研究目的是开发高效催化剂并揭示反应机制。实验结果表明，该催化剂在160°C下表现出93%的乙醇酸选择性和250 h⁻¹的TOF，活性是Rh纳米颗粒的16倍。研究揭示了水介导的氧穿梭机制，证实乙醇酸中所有氧原子来自水，并通过S/N/I协同配位优化了Rh位点的电子结构，降低了关键反应步骤的活化能垒。结论指出该工艺具有显著的应用潜力，为生物质乙醇的高效利用提供了新思路。