邓德会/刘艳廷/于良JACS：MOR沸石晶格限域Pd位点助力甲烷与臭氧的室温转化

本文报道了一种以丝光沸石（MOR）晶格限域原子分散钯（Pd）位点的催化剂（Pd-MOR），用于在室温下利用臭氧（O₃）高效催化甲烷（CH₄）转化为C1含氧化合物。研究背景是寻求在温和条件下活化甲烷这一挑战性目标。研究目的是开发高效催化剂并阐明其反应机理。通过实验与理论计算结合，证实Pd-MOR催化剂对C1含氧化合物的选择性超过99%，产率达6.0 mmol gPd⁻¹ h⁻¹，并揭示了单原子与双原子Pd位点协同催化O₃解离生成活性氧物种、进而高效活化C–H键的机制，其中双Pd位点因在O₃解离与C–H活化间实现更优平衡而表现出更高性能。结论是该催化剂在循环中保持稳定，为低温C–H键活化和甲烷高效利用提供了新策略。