(纯计算)密歇根大学Phys. Rev. Lett.: 超离子材料中过阻尼声子动力学与非谐电子-声子耦合的高效第一性原理框架

本文介绍了密歇根大学Emmanouil Kioupakis和法国雷恩大学Marios Zacharias课题组在Phys. Rev. Lett.上发表的研究论文，该论文提出了一种高效的第一性原理框架，用于研究超离子材料中的过阻尼声子动力学和非谐电子-声子耦合。研究背景是铜硫族化合物Cu2(Se, S, Te)因其独特的性质和在热电应用中的潜力而受到广泛关注，其高温相具有立方超离子结构。研究目的是通过非谐特殊位移法（ASDM）建立一个从头算准静态多形态框架，以描述超离子导体中的局域无序、非谐性和电子-声子耦合。研究结果表明，位置多态性会导致声子准粒子图像的破坏，产生极端过阻尼的非谐振动，同时保留横向声学声子。此外，研究还发现由于多态性，带隙开口为1.0 eV的高度加宽的电子谱函数，以及非谐电子-声子耦合导致带隙随着温度的升高而变窄。这项研究为超离子晶体的高效计算开辟了道路，有助于阐明其高优值（zT）机制。