构建局域超晶格"铆钉"，打通高镍单晶正极结构稳定与离子传输双通道

本文研究了高镍层状氧化物正极材料（如LiNixCoyMnzO2，𝑥≥0.8）的结构稳定性和离子传输问题。传统多晶材料在循环过程中易发生晶界开裂和颗粒破碎，而微米级单晶正极虽然能有效抑制裂纹扩展和表面副反应，但仍面临本征动力学限制。研究团队提出了一种锂缺乏预烧结策略，成功制备了具有阳离子有序超晶格结构的单晶LiNi0.83Co0.12Mn0.05O2（S-NCM83），显著降低了锂离子在八面体之间迁移的能垒，优化了锂扩散路径。该策略通过精确调控高温烧结过程中的锂化学计量比，在原子尺度上构建了稳定的阳离子有序渗透网络，有效抑制了晶格氧流失和过渡金属离子无序迁移。研究结果表明，S-NCM83在0.1C下容量达206 mAh/g，5C高倍率下仍保持170 mAh/g，并在-20°C至45°C的宽温域内实现稳定的长循环性能。