「四院院士」刘斌院士领衔！南京大学姚颖方JACS | Milv/Cu高效光还原CO2制乙烯！

背景：双金属位点催化剂因协同效应在催化领域具有潜力，但随机分布和未明确定义的配位环境阻碍了电荷转移动力学研究和真实催化机制的阐明。研究目的：通过在富缺陷金属-有机框架（MOF）中锚定单原子构建精确分布的双金属对，实现CO2光还原制乙烯的超快结构响应和高效转化。结论：以负载Cu原子的富氧空位MIL-125(Ti)-NH2为模型，证实Cu-Ti双金属对规则分布，Ti→Cu电荷转移仅需3.0 ps，催化剂在CO2+H2O体系中实现0.62%的太阳光-化学能转化效率和78.3%的乙烯电子选择性；机理研究表明双金属对与*CHOCO中间体形成强d–p杂化，并在激发下发生结构自调控促进C–C自发偶联，该策略为明确双金属催化位点的实验-理论衔接提供新思路。