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上海大学张登松团队JACS:催化界面分子工程赋能高效电还原一氧化氮合成氨

研之成理 2025-11-10 08:00
文章摘要
本文聚焦电催化一氧化氮还原反应(NORR)技术,旨在实现NO污染物治理与资源化双重目标。针对现有催化剂难以精准调控活性位点与中间体结合强度的问题,研究团队通过分子工程策略构建了富含硼和氟的钴酞菁共价有机框架(BF-COF)。研究表明,BF-COF的HOMO-LUMO能级匹配度最优,有利于关键中间体*HNO的形成和*NH3的脱附,实现了1166.67 μg cm-2·h-1的氨产率和82.27%的法拉第效率。通过原位表征和理论计算揭示了Co位点促进NO吸附活化、吡咯-N位点协同调控水解离的协同催化机制。该研究首次实现了COFs在NORR中的实验应用,为精准调控分子-界面相互作用提供了分子层面的深刻见解。
上海大学张登松团队JACS:催化界面分子工程赋能高效电还原一氧化氮合成氨
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