提高36000倍！中科大刘进勋&李微雪再联手，最新JACS！

本文针对催化表面和亚表面在反应条件下的重组问题，提出了一种机器学习加速的多尺度框架，结合巨正则蒙特卡罗取样、分子动力学模拟和第一性原理微动力学方法，研究钯催化的乙炔加氢反应。背景方面，催化剂的表面和亚表面在反应过程中持续重组，但其耦合动力学对活性位点的影响尚不明确。研究目的为解析表面和亚表面的实时变化，揭示活性位点的形成机制。结果表明，表面吸附的烃类和亚表面碳促使单原子钯动态形成小簇（如Pd2、Pd3、Pd6和Pd10），这些簇促进桥位点氢吸附，降低活化能并提高反应活性。其中，Pd10簇的活性比清洁或烃覆盖钯高约36000倍，乙烯选择性超过99%，与实验数据一致。结论指出，该方法可推广至其他金属（如Ag、Cu、Au等），并建立了动态催化的可转移蓝图，包括表面削弱与亚表面固定的构建原则、簇基活性概念和机器学习数字孪生体，为预测结构适应性催化剂提供基础。