「国家杰青」程冲领衔！四川大学李爽/汪茂Nature Synthesis | 机器学习加速发现用于光合成过氧化氢的COFs！

背景：过氧化氢（H₂O₂）作为一种重要的氧化剂和能量载体，其传统工业生产方法（如蒽醌法）能耗高且不环保。光催化合成是一种可持续的替代方案，但传统光催化剂存在局限。共价有机框架（COFs）因其结构可调性成为有潜力的光催化剂，然而其理性设计面临挑战，且已报道的COF光催化剂性能差异显著。研究目的：为克服COF光催化剂设计中的多级结构编码难题和训练数据有限的问题，本研究旨在开发一个综合的机器学习计算框架，以加速发现用于高效过氧化氢光合成的新型COF材料。结论：研究团队提出了“信息协同进化”框架，整合了跨层级特征融合、数据增强和集成建模策略，成功将模型验证误差从4.70降至3.31。该框架从一万多个候选结构中高效筛选出高性能COFs，例如COF-343实现了12978.7 μmol h⁻¹ g⁻¹的过氧化氢产率。模型可解释性分析揭示了关键结构基序和物理描述符（如带隙、电荷差异）对性能的调控机制，证明了给体-受体匹配的重要性。该工作突破了传统试错法，为COF光催化剂的理性设计提供了新范式，并具有扩展到其他多孔材料催化领域的潜力。