浙师大杨发课题组JACS：碳酸氢盐调控表面氢覆盖度实现CO2至甲酸盐高效转化
研之成理
2025-11-15 11:00
文章摘要
本研究针对钯基催化剂在CO2电还原制甲酸盐过程中易被CO毒化失活的问题，提出电负性诱导的PdCu双金属中心与高浓度碳酸氢盐电解液协同调控策略。背景方面，传统Pd催化剂因易形成β-PdHx相导致甲酸选择性骤降。研究目的旨在通过双金属电子结构与电解液微环境优化，延缓CO中毒并拓宽高选择性电位窗口。结论表明：Cu引入通过电负性差异削弱Pd-H相互作用，延缓α→β-PdH相变至-0.6 V；高浓度KHCO3促进表面H吸附而非晶格H吸收，维持高*OCHO覆盖度，在-0.3~-0.8 V区间实现甲酸法拉第效率≥90%。理论计算证实高H覆盖度下化学加氢路径占主导，为Pd基催化剂设计提供新思路。
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