理论催化大佬William A. Goddard III领衔!唐本忠院士/港城大叶汝全,重磅Nature Nanotech.!
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2025-11-20 11:00
文章摘要
背景:电催化二氧化碳还原反应(CO₂RR)是缓解环境问题和实现碳循环的重要途径,但传统分子催化剂在中性或碱性环境中运行,实现多电子还原产物如甲醇仍面临反应动力学慢、过电位高、选择性差等挑战,尤其在酸性介质中受到催化剂种类稀少、竞争性氢析出反应剧烈和产物形成速率低的限制。研究目的:通过微环境调控策略,在强酸性介质中实现高效CO₂电还原制甲醇,开发兼具局部离子性、疏水性和亲气性的层状结构催化剂,以抑制水合氢离子迁移并提高局部CO覆盖度,从而协同促进多电子CO₂还原路径。结论:实验与理论模拟表明,iCOP-C6催化剂在-1.37 V vs. RHE条件下实现了131.6 mA cm⁻²的甲醇部分电流密度和61.5%的法拉第效率,性能优于多数中性与碱性体系,验证了CO₂-to-甲醇的级联反应机制,为设计高效、低成本CO₂转化系统提供了新思路。
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