【ACS Catal.】刘小浩:氧化学势决定C1催化反应失活选择性演变,CoIn合金反转CO₂加氢选择性实现平衡近100%CO
ChemBeanGo
2025-11-24 10:30
文章摘要
本研究针对碳一催化反应中金属氧化失活与选择性演变的共性问题,以Co/CeO₂催化CO₂甲烷化反应为研究对象,发现反应温度依赖的氧化失活现象:在350-400℃区间出现活性骤降和CO选择性上升。通过引入氧化学势(μO=GH₂O-GH₂)理论,阐明H₂O分压升高促进Co氧化,而升温通过增强H₂还原能力抑制氧化。计算表明该温度区间CoO形成能最低,与实验现象一致。创新性提出"分子筛驱动水脱附"策略,利用H-ZSM-5强亲水性加速水分子脱附,使催化剂在10小时内维持80%以上CH₄选择性,为解决催化稳定性问题提供新思路。
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