四川大学胡常伟团队ACS Catalysis || 理论预测到实验验证：Ru1/NbOPO4催化HMF选择性还原胺化的机理研究

本研究针对5-羟甲基糠醛（HMF）选择性还原胺化反应，通过理论预测与实验验证相结合的方式系统揭示了Ru1/NbOPO4单原子催化剂的反应机理。研究背景聚焦于生物质平台分子转化过程中C–N键构建的复杂性，特别是HMF分子中醛基与羟甲基官能团的竞争反应问题。研究目的旨在阐明单原子钌催化剂的活性中心结构及其对反应路径选择性的调控机制。通过DFT计算和分子动力学模拟发现：NH3优先吸附于催化剂表面引导胺化反应方向；羟甲基优先胺化生成AMFC中间体是最优路径；关键过渡态中给电子基团−CH2NH2的存在选择性抑制了副反应。实验验证成功捕获AMFC中间体，实现HMFA产物97%的高选择性，证实理论预测的准确性。研究结论为生物质衍生物选择性胺化提供了机理框架和催化剂设计策略。