国科大杭州高等研究院曾滔/金思佳Nat. Commun.｜高配位缺陷远程调控单原子Fe-N5位点以增强类芬顿水净化性能

本研究针对Fenton-like水净化技术中单原子催化剂活性位点调控难题，提出通过高配位缺陷远程调控Fe-N5位点的新策略。背景显示传统催化剂存在结构杂乱、活性位点不明确等问题。研究团队构建无热解聚酞菁框架，在Fe中心5Å外引入可控缺陷，成功制备原子级分散的Fe-N5催化剂。实验表明FeN5-SD2催化剂在PMS活化中TOF达0.338 min⁻¹，较传统Fe-N4提升显著，并在宽pH范围和干扰物存在下保持优异性能。机理研究证实该体系通过¹O₂主导的非自由基路径实现污染物降解，DFT计算揭示适度缺陷可优化d带中心位置，降低O-O键断裂能垒。结论表明该催化剂在连续流膜反应器中运行10小时仍保持95%以上去除率，展现出良好的工程应用前景。