【JACS】电子科大/川大/长春应化所/UT-Austin：热增强CO₂电还原

本文针对电化学CO₂还原反应（CO₂RR）在工业电流密度下与析氢反应竞争及热场耦合影响选择性的问题，研究了热-电耦合条件下表面活性氢动力学行为与C₁产物选择性的关联。研究目的为揭示温度依赖的催化中间体动力学及产物选择性调控机理。通过大语言模型筛选和密度泛函计算，确定了Au₁Cu等Cu基单原子合金为理想候选。实验表明，升温可提升C₁电流密度和法拉第效率，其中AuCu在353K下C₁法拉第效率超80%，并通过调节Au含量实现CO或CH₄选择性调控。机理上，通过原位电化学滴定量化了活性氢覆盖量（Q*H）和寿命（τ*H），发现高C₁选择性对应于Q*H约15-25 nC且τ*H大于3s的区域，结合计算解释了产物选择规律。结论提出了以Q*H和τ*H为核心的描述符框架，为热增强CO₂还原体系的设计放大提供了机理基础。