JACS:揭示光催化中MOFs内Cu原位重构机制
催化计
2025-12-17 18:08
文章摘要
背景:金属有机框架(MOFs)作为光催化剂载体时,其骨架中金属物种的动态演变机制尚不明确。研究目的:通过在多变量MOF中调控自由羧基密度,探究铜物种在光催化甲酸脱氢反应中的原位动态重构过程及其与催化性能的构效关系。结论:羧基密度决定铜的初始配位状态,并在光照和反应物驱动下促使Cu(II)/Cu(I)重构为高活性的Cu(I)/Cu(0)二元体系;框架内形成的酸酐桥稳定重构铜物种并防止团聚,其含量与光催化效率呈线性正相关;该研究阐明了MOF骨架中金属物种动态演变与光催化性能的直接联系,为设计光驱动催化系统提供了指导。
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