选择性氧化,Nature Catalysis!
研之成理
2025-12-21 21:56
文章摘要
背景:全球能源需求增长和化石燃料枯竭,亟需利用光催化过程将可持续生物质原料转化为高附加值化学品,如将5-羟甲基糠醛(HMF)选择性氧化为2,5-呋喃二甲酸(FDCA)。研究目的:开发一种在无碱条件下实现HMF高效、高选择性氧化为FDCA的新型等离子体光催化剂,并阐明其反应机理。结论:成功制备了氮化钛纳米立方体与双金属钌铂纳米颗粒集成的等离子体天线-反应器型光催化剂(TiN-RuPt)。该催化剂在近红外光照及无碱水溶液中,实现了HMF的完全转化和高达98%的FDCA选择性。机理研究表明,光热效应与热电子的协同作用通过一种非常规的分子氧活化机制,增强了催化剂-氧复合物的碱性,从而促进了速率决定步骤(HMFCA氧化为FFCA),密度泛函理论计算支持了这一机制。该工作展示了等离子体光催化剂在生物质催化转化中的巨大潜力。
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