深圳大学张雷教授课题组最新AFM赏析：揭示Ni-N2O2异相分子催化剂在H2O2电合成的高壳层配位规律
材料人
2025-12-24 10:20
文章摘要
本文背景是过氧化氢作为一种重要绿色氧化剂，其传统蒽醌法合成存在高能耗、高成本等问题，电化学两电子氧还原反应合成被视为清洁替代方案。研究目的是以Ni-N2O2异相分子催化剂为模型，通过高壳层配位工程调控镍中心自旋态，探究自旋态与电催化合成过氧化氢性能及选择性的构效关系。结论表明，通过“N侧”和“O侧”配位环境工程，成功制备了高自旋与低自旋样品，其中低自旋Ni-DPP催化剂在宽电位下过氧化氢选择性高于90%，并在工业级电流密度下实现了高产率与高稳定性；机理上，低自旋态有利于优化*OOH中间体吸附能，降低2e- ORR能垒，从而提升选择性。该研究为通过精准配位设计调控催化性能提供了完整框架。
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