Chem. Sci. 颠覆传统认知：W掺杂提升高镍正极寿命，关键在阳离子有序，而非晶粒细化

背景：镍含量超过90%的高镍正极材料对提升电池能量密度至关重要，但其商业化受限于结构不稳定性，传统研究认为通过掺杂剂调控晶粒形貌（如径向排列、细化）是提升循环稳定性的主要机制。研究目的：本研究旨在厘清高价态W6+掺杂提升LiNi0.92Co0.04Mn0.04O2正极材料电化学稳定性的主导机制，探究是形貌调控还是晶格稳定（特别是阳离子有序化）起关键作用。结论：通过系统改变W掺杂浓度和烧结温度，研究发现电化学性能（如容量保持率）与阳离子混排程度呈强负相关，而与颗粒形貌参数仅呈弱相关。W掺杂主要通过抑制Li+/Ni2+阳离子混排、增强晶格稳定性和促进可逆相变来提升高温结构耐受性与循环稳定性，而非传统认为的形貌优化主导。这确立了“阳离子有序性优先于形貌调控”的新机制范式，并为材料设计提供了掺杂浓度与烧结温度的协同优化策略。