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环境科学与生态学
江南大学和清华大学发表Angew:通过加速H2O分解产H2O2过程中的电子积累,实现二氧化碳光还原制乙烷的活性突破
环境前沿新青年
2026-01-20 09:00
文章摘要
背景:利用太阳能驱动CO2还原为高附加值化学品是解决能源危机的可持续方案,但传统光催化剂受限于H2O氧化动力学缓慢,导致空穴积累严重,C2产物(如C2H6)产率低。研究目的:通过构建具有广泛π电子离域的共轭超分子催化剂(CBD),引入苯环作为氧化基团,旨在加速H2O分解为H2O2的双电子过程,促进空穴消耗,从而增强CO2还原中的电子利用和C─C耦合。结论:CBD催化剂在纯水条件下实现了CO2光还原制C2H6的产率达101.1 μmol·g⁻¹·h⁻¹,电子选择性高达98%,性能较现有系统提升一个数量级;机理研究表明,苯环增强π电子离域稳定了*OH中间体,驱动H2O高效氧化为H2O2,同时促进电子向金属中心迁移,诱导*CO桥接吸附,显著提升C─C耦合效率。
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Activity Breakthrough in CO 2 Photoreduction to C 2 H 6 via Accelerated Electron Accumulation from H 2 O Photooxidation to H 2 O 2
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Angewandte Chemie International Edition
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