广州大学发表Angew：配体工程化金属有机笼增强电荷分离以实现纯水中高效光催化合成过氧化氢

本文报道了一种由含吡啶鎓单元的三联吡啶配体与Zn(II)组装而成的四面体金属有机笼C3，用于在纯水、氧气氛围且无牺牲剂条件下光催化合成过氧化氢。研究背景指出传统蒽醌法生产H2O2存在能耗高、环境问题，而现有光催化剂常受限于电荷快速复合和反应选择性差。本研究目的是通过配体工程策略，构建具有限域空腔的金属有机笼，以增强电荷分离、建立定向电子传输通道并稳定关键反应中间体，从而提升H2O2生成效率。结论表明，C3实现了678.15 µmol·L-1·h-1的H2O2产率，其性能优于非笼状类似物，这归因于笼结构促进的电荷空间分离（电子富集于三联吡啶单元，空穴局域于吡啶鎓部分）以及空腔对OH和OOH中间体的稳定作用。该工作为设计高效光催化体系提供了新思路。