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南开大学彭谦教授团队：C(sp\u00B3)\u2212H键的\u00B3O\u2082氧化羟基化新机制

化学谷 2026-01-21 09:00

文章摘要

背景：氧气氧化C(sp³)−H键羟基化反应因其环境友好和原子经济性高而备受关注，但反应机理涉及氧气三重态和复杂电子效应，理论模拟存在挑战。研究目的：针对碱金属试剂（如Cs₂CO₃和KOtBu）在催化与非催化条件下活性差异及用量不同的原因，南开大学彭谦团队通过理论计算探究其内在机制。结论：研究提出了碱金属辅助电子转移新机理，揭示了Cs⁺因强自旋轨道耦合在C−O键形成中活性最优，而P(OEt)₃促进O−O键断裂实现催化循环；在AOtBu体系中，决速步转为O−O键断裂，需化学计量碱金属烯醇盐作为还原剂，阐明了不同碱金属试剂的活性差异和速决步变化规律。

$南开大学彭谦教授团队：C(sp\u00B3)\u2212H键的\u00B3O\u2082氧化羟基化新机制$

查看文献： Total Synthesis of (+)-Melicolone K Enabled by a Late-Stage Programmed C–H Functionalization
查看期刊：Journal of the American Chemical Society

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