马里兰大学王春生，再发Nature Energy！

背景：硅负极因其高理论容量被视为下一代锂离子电池的关键材料，但其在循环过程中巨大的体积膨胀导致固体电解质界面相不稳定，严重制约了其循环寿命和日历寿命。研究目的：本研究旨在深入揭示硅负极老化的核心机制，明确界面相破裂和溶解在不同使用场景下的作用差异，并探索通过调控界面相组成和硅颗粒尺寸来提升硅负极性能的策略。结论：研究发现，硅负极的循环寿命和日历寿命均主要由界面相破裂和溶解驱动，但主导因素因使用场景而异。循环寿命主要受界面相破裂影响，而日历寿命则更受界面相溶解主导。通过电解液设计形成富氟化锂界面相能有效抑制微米硅的界面相破裂与溶解，显著提升其日历寿命，使其性能接近石墨负极。对于纳米硅，其大比表面积加剧了界面相溶解，需结合电极结构设计来改善。研究建立了基于界面相组成和颗粒尺寸的寿命评估框架，为开发长寿命硅负极提供了理论指导和实践路径。