席聘贤/乔世璋/郑尧,Nature Nanotechnology!
纳米人
2026-03-02 19:06
文章摘要
背景:质子交换膜电解水(PEMWE)是可持续制氢的关键技术,但其阳极催化剂高昂的铱(Ir)成本限制了大规模应用。传统表征手段的时间分辨率不足,难以揭示阳极腐蚀的超快演化机制。研究目的:本研究旨在利用飞秒电化学瞬态吸收光谱(fs-ECTAS)技术,探究飞秒尺度下质子耦合电子转移(PCET)过程中质子与电子的时空演化,揭示铱腐蚀的起源,并开发通过调控质子-电子动力学来提升催化剂稳定性的策略。结论:研究发现,商业IrO₂的腐蚀源于极化启动后100飞秒内质子与电子的高度同步耦合。通过引入路易斯酸CeO₂作为质子通道,成功实现了质子与电子转移在时间上的解耦(电子转移<100 fs,质子转移100-300 fs),有效抑制了可溶性Ir⁶⁺物种的产生。所制备的CeO₂–IrO₂低铱催化剂在3 A cm⁻²下仅需1.93 V偏压,并能稳定运行约1,400小时,展现出优异的活性和抗腐蚀稳定性,为开发高性能、低成本的PEMWE阳极提供了新的设计范式。
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