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上海应用技术大学熊力堃/韩生&苏州大学彭扬&南京理工陈龙飞JACS | 空间离子重分布以实现酸性CO\u2082电解过程稳定乙烯合成!

顶刊收割机 2026-03-05 08:30
文章摘要
背景:酸性条件下的电催化CO₂还原(eCO₂R)可避免碱性/中性体系的碳损失和盐沉淀问题,但竞争性析氢反应(HER)严重阻碍多碳产物的选择性合成。传统方法通过调控纳米级电化学双电层富集阳离子,在高电流密度下会达到空间极限,损害选择性和稳定性。研究目的:为解决上述问题,本研究旨在设计一种离子门控多孔覆盖层(IGPO),将离子管理从纳米级双电层扩展至微米级体相区域,以在酸性条件下实现高效、稳定的乙烯电合成。结论:通过在铜催化剂上构建由多孔碳纳米笼和聚合物三嗪纳米笼组成的分级结构,成功将K⁺富集区从催化表面转移,并利用质子化的三嗪基团排斥H₃O⁺、限制OH⁻逸出,从而在酸性本体中维持局部碱性微环境。引入单原子镍位点增强原位CO生成,促进串联催化。优化后的电极在400 mA cm⁻²的酸性条件下实现了61.1%的乙烯法拉第效率和86.2%的总C₂⁺产物法拉第效率,并能稳定运行超过220小时。该策略为克服酸性CO₂电解中的选择性-稳定性权衡提供了普适性框架。
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