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华南理工李雪辉\美国北卡罗莱纳刘述斌\中科院过程所何宏艳JACS！

化学加 2026-03-07 10:13

文章摘要

本研究针对氮氧化物选择性催化还原反应中机理复杂、缺乏统一认知的问题，以锰基催化剂为模型，通过原位漫反射红外光谱和密度泛函理论计算，揭示了不同价态活性位点上NOx中间体反应性的“双标度”规律：Mn3+位点遵循火山型趋势，而Mn4+位点呈现线性关系。研究首次发现了一个统一的电子描述符Ed−overlap−Ed−F，成功将两种标度关系关联起来，为理解多价态过渡金属催化剂的反应机理提供了定量框架。这一发现不仅深化了对SCR反应原子级过程的理解，而且为基于电子结构工程的催化剂理性设计开辟了新路径，具有推广至其他过渡金属体系的潜力。

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查看文献： Modulating Intermediate Reactivity for Nitrogen Oxide Selective Catalytic Reduction through Dual Scaling Laws: A Synergetic <i>In Situ</i> Diffuse Reflectance Infrared Fourier Transform Spectroscopy and Density Functional Theory Study.
查看期刊：Journal of the American Chemical Society

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