「国家杰青」雷爱文领衔！贵州师范大学裴响林/尹晓刚&武汉大学Nature子刊 | 仿生Zn‑N₂O₂单原子催化剂！

背景：N-烷基化化合物在药物、农药等领域应用广泛，传统合成方法存在使用有毒试剂、条件苛刻等缺点。以醇和硝基芳烃为原料的借氢反应具有绿色、原子经济性高等优势，但开发高效、可回收的非贵金属催化剂仍具挑战。研究目的：利用生物质壳聚糖的天然骨架，制备具有不对称Zn-N2O2位点的仿生Zn单原子催化剂（Zn/CS），并首次将其应用于硝基芳烃与醇的借氢反应，以实现温和条件下高效、绿色的N-烷基化合成。结论：所制备的Zn/CS催化剂表现出优异的催化活性，其转换频率（TOF）高达51.85 h⁻¹，在已报道的非均相催化剂中最高，并具有广泛的底物适用性（56个实例）和良好的循环稳定性。理论计算表明，不对称Zn-N2O2位点的缺电子特性促进了醇脱氢的速率决定步骤，从而驱动整个反应。该研究为N-烷基化化合物的高效合成提供了新方法，并促进了生物质资源的利用。