湖南大学郑建云等AM：调控固体电解质界面实现创纪录产率的光电化学固氮制氨

背景：氨是农业、医药和能源领域的关键原料，目前主要依赖高能耗、高排放的Haber–Bosch工艺生产，因此开发温和条件下的绿色制氨技术至关重要。光电化学氮还原反应（PEC NRR）是一种有前景的替代方案，其中锂介导的PEC NRR因反应能垒低而备受关注，但其固体电解质界面（SEI）的钝化问题导致动力学迟缓，限制了效率和产率。研究目的：本研究旨在通过调控SEI的组成与结构，解决锂介导PEC NRR中Li⁺↔Li↔Li₃N循环动力学慢的问题，以在更正的电位下实现高效、稳定的氨生产。结论：通过设计含3,3,3-三氟丙酸乙酯和Na⁺的多功能电解液，在硅基光正极表面构筑了多孔有机/无机杂化SEI，该界面加速了离子迁移和反应动力学，在0.55 V（vs. Li/Li⁺）和2太阳光照下实现了109 μg h⁻¹ cm⁻²的创纪录氨产率，并展现出100小时的循环稳定性，为高效PEC NRR体系提供了新策略。