兰州大学汪宝堆教授Nat. Commun.：连续多位点原子氯钝化策略实现钙钛矿海水高效光合成过氧化氢

背景：过氧化氢是一种重要的绿色氧化剂，但传统工业生产能耗高且依赖集中式装置。利用太阳能驱动水和氧气直接光合合成过氧化氢是极具前景的替代路径，海水作为丰富资源是理想反应介质，但其复杂离子组成和强腐蚀性对光催化材料的长期稳定性构成严峻挑战。卤化铅钙钛矿量子点（如CsPbI₃）是理想的光捕获材料，但在水相环境中存在本征不稳定性。研究目的：针对钙钛矿材料在水相光催化中结构稳定性与催化活性难以兼得的根本矛盾，本研究旨在通过原子尺度的界面工程设计，构建稳定、高效的人工光合体系，实现海水中高效、稳定光合成过氧化氢。结论：研究开创性地提出了“多位点原子氯钝化”界面工程策略，成功构建了CsPbI₃@COF-Cl人工光合体系。通过Cl-Pb配位键与Cl-I卤素键的双重化学键合网络，从根本上抑制了钙钛矿的离子迁移与结构降解；结合疏水COF-Cl框架构筑的三相界面与S型异质结，同步优化了传质与电荷分离。该体系在不使用牺牲剂的条件下，实现了氧还原与水氧化双通道协同催化，在海水中获得20.37 mmol g⁻¹ h⁻¹的H₂O₂产率（太阳能-化学转换效率1.38%），并展现超过20小时的循环稳定性。本工作通过界面工程同步解决了钙钛矿水相稳定性与光催化活性难题，为太阳能驱动的海水资源转化提供了新材料与新机制。