东北大学张宁强团队ACS Catal.——Cu/CeO₂催化光热RWGS中Cu是活性中心？

背景：二氧化铈（CeO₂）因其出色的氧化还原特性和氧储存能力，被广泛用作催化成分，但纯CeO₂在光热CO₂加氢反应中活性受限。Cu-CeO₂催化剂在逆水煤气变换（RWGS）反应中取得进展，但其活性位点和机制存在争议。研究目的：本研究旨在澄清Cu/CeO₂催化剂在光热RWGS反应中的活性位点、反应机制，并优化温度测量方法以提高评估准确性。结论：通过瞬态与稳态实验、光谱表征和DFT计算，确定RWGS反应遵循氧化还原机制，CeO₂表面的Ce物种是CO₂活化的主要活性位点，而Cu作为“促进剂”承担H₂解离和等离子体增强作用。研究首次揭示了催化剂床层“热点”效应，通过优化温度测量方式，提高了性能评估可靠性。Cu(5)/CeO₂展现出高活性和稳定性，为CeO₂基催化剂设计提供了理论依据。