Nature Commun.：原位同步辐射揭示光催化中波长调控的活性位点循环机制

背景：光催化反应中，载流子对反应物的作用已有较多研究，但其对催化活性位点自身动态演变的影响机制尚不明确，制约了高性能光催化剂的设计。研究目的：本研究旨在利用多种原位同步辐射表征技术，揭示载流子如何调控活性位点的微观动态演变过程。结论：研究开发了Au/Ce0.95Cu0.05O2-x催化剂，发现了一种波长调控的活性位点循环机制。紫外光（375 nm）驱动CO2还原反应（CO2RR）生成C2H6，但会导致关键活性位点Cu+-O3-Ce结合氧原子，转变为失活的Cu2+-O4-Ce结构；而可见光（535 nm）通过Au纳米粒子的局域表面等离子体共振（LSPR）效应产生热电子，注入Cu位点，使其再生为活性Cu+-O3-Ce结构。该机制通过原位XANES、EXAFS、sXAS、SRPES等多种技术证实，涉及Cu价态与局域结构的可逆变化，为原位催化剂再生和活性位点特异性调控提供了新思路。