JACS：解耦功能化铁酞菁的电子结构与电极润湿性对电化学硝酸盐还原制氨的影响
催化计
2026-04-10 17:43
文章摘要
背景：电化学硝酸盐还原制氨（NO₃⁻RR）是一种有前景的氨合成途径，但催化剂的设计需同时考虑电子结构和界面传质等因素。研究目的：加拿大麦克马斯特大学与丹麦技术大学合作，旨在解耦功能化铁酞菁（FePc-R）催化剂的电子结构与电极润湿性对NO₃⁻RR性能的协同影响。结论：研究发现，电子给体基团（如-NH₂）可提升Fe中心的HOMO能级，促进反应中间体加氢，增强本征活性；同时，亲水性表面能降低扩散层厚度，改善NO₃⁻传质。原位XAS表明电子给体基团可稳定Fe-N₄结构，抑制团聚。该研究提出了基于Hammett常数和接触角的双描述符设计原则，为高效稳定NO₃⁻RR催化剂开发提供了新思路。
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