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李隽院士领衔！陕西理工大学于琦/新加坡国立大学吕炯JACS | 最小化d轨道空穴的偕位原子催化剂实现抗β-消除的C(sp²)-C(sp³)交叉偶联！

顶刊收割机 2026-04-19 08:30
文章摘要
背景：非均相C(sp2)-C(sp3)铃木偶联是合成复杂药物分子的重要途径，但面临烷基亲电试剂反应活性低、烷基金属中间体易发生β-氢消除等挑战。研究目的：开发一种能同时加速氧化加成并抑制β-氢消除的高效非均相催化剂，实现广谱、高选择性的C(sp2)-C(sp3)交叉偶联。结论：通过高通量DFT筛选和d轨道空穴钝化策略，成功制备了高保真度铜基偕位原子催化剂（HF-Cu/GACs）。该催化剂具有最小化的d轨道空穴，能通过表面介导的单电子转移机制活化C-Br键，有效抑制β-氢消除，实现了芳基硼酸酯与多种烷基（拟）卤化物的高效偶联，为药物中间体的绿色合成提供了新策略。
李隽院士领衔！陕西理工大学于琦/新加坡国立大学吕炯JACS | 最小化d轨道空穴的偕位原子催化剂实现抗β-消除的C(sp²)-C(sp³)交叉偶联！
查看文献： Geminal Atom Catalysts with Minimized d-Orbital Holes Enable β-Elimination-Resistant C(sp2)–C(sp3) Cross-Coupling
查看期刊：Journal of the American Chemical Society
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