唯一通讯！南京大学「国家杰青」祝艳JACS丨活性位点屏蔽策略重构质子迁移路径高效合成氨！
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2026-04-20 08:30
文章摘要
背景：硝酸根电化学还原制氨（NO3RR）过程中，质子从水活化位点向硝酸根活化位点的迁移效率常成为催化效率的瓶颈，传统策略难以在原子尺度精确调控活性位点空间排布和物种迁移路径。研究目的：南京大学祝艳团队提出通过消除而非添加活性原子的方式，即“活性位点屏蔽策略”，重构相邻位点间反应物种迁移网络，以提升氨合成效率。结论：利用2,5-吡嗪二甲酸连接子构建双簇结构Cu5-pdc-Cu5催化剂，屏蔽特定硝酸根活化位点后，疏通了质子迁移路径，实现三质子同步转移，在-0.2 V下法拉第效率达98.2%，氨产率显著提升，决速步能垒从1.62 eV降至0.96 eV，为高效催化剂设计提供了新途径。
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