「国家杰青」戈钧领衔!北京化工大学黎晓阳/清华大学Nature子刊 | 组装酶与金属模块构建单一活性口袋助力同步催化氧化还原级联反应!
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2026-04-26 08:30
文章摘要
本文报道了一种创新的单一活性口袋设计策略。在化学-酶级联反应中,反应中间体的扩散阻力是主要的速率限制因素。受自然界多酶级联催化的启发,本研究通过在金属有机框架(MOF)中将漆酶与铂/钯双单原子光催化模块共配位组装,成功构建了具有高稳定性的酶-金属杂化活性口袋(PCN(PtPd)-Lac)。该人工活性口袋实现了"一结合双反应"催化,在可见光下能同步高效催化转移氢化和氧化反应,从而彻底消除了反应中间体在不同催化位点间的扩散阻力。实验结果显示,该催化剂在低浓度霉菌毒素(如黄曲霉毒素)的高效、定向解毒方面表现出优异性能,其效果远超单独的工程酶或光催化剂。该工作提出了一种全新的化学-酶级联催化模式,不仅为解决低浓度底物转化难题提供了强大工具,还开辟了通过金属模块编辑酶活性口袋以拓展其催化功能的新途径,在食品安全、环境修复和绿色合成等领域具有广阔应用前景。
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