赵进才院士领衔!中科院化学所「国家高层次青年人才」章宇超/武磊Nature子刊丨多元醇-氨协同氧化实现近100%电荷转移效率!
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2026-04-28 08:30
文章摘要
背景: 光电化学有机合成是实现绿色合成的重要途径,但传统半导体光阳极(如BiVO₄)面临表面电荷分离效率低、界面反应动力学缓慢及稳定性差等瓶颈。单独使用醇类作反应介质易导致表面中毒,而氨分子则会引起表面腐蚀,严重制约其实际应用。研究目的: 针对上述问题,中国科学院化学研究所章宇超、武磊团队提出一种双组分协同反应介质策略,通过在裸BiVO₄光阳极上引入多元醇与氨的共氧化,旨在突破单一体系的局限,实现高效、稳定的光电化学合成。结论: 研究发现,多元醇与氨的协同氧化可诱导Bi/V富集表面重构,将界面电荷转移效率提升至近100%。在1.23 V_RHE下,光电流密度达到7.3 mA cm⁻²,接近理论极限,甲酰胺产率高达171.5 μmol cm⁻² h⁻¹。该策略对BiVO₄、α-Fe₂O₃、TiO₂和WO₃等典型光阳极均具有普适性。通过设计放大的流动光电化学池,成功实现了1.2 A级光电流和3.1克甲酰胺的连续合成,为设计安培级光电化学系统提供了高效策略。
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