上海大学「国家杰青」张登松最新Angew丨单原子/纳米团簇协同电极助力高效电还原硝酸盐制氨！

背景：电催化硝酸盐还原制氨是一种绿色可持续的合成途径，可在常温常压下将污染物硝酸盐转化为高价值的氨，但反应路径复杂、析氢副反应竞争激烈，制约了转化效率和选择性。研究目的：上海大学张登松团队开发了酞菁盐衍生的自支撑单原子/纳米团簇协同电极，通过精确调控单原子活性位点与纳米团簇的分布，构建协同催化界面，以提升硝酸盐还原制氨的电催化性能。结论：该电极在宽电位范围内展现出优异的氨选择性和法拉第效率，且具有良好的长期稳定性。单原子位点主要负责硝酸盐的吸附和活化，纳米团簇则促进了关键中间物种的加氢转化。原位表征和理论计算揭示了多步质子耦合电子转移机制，协同作用显著降低了反应能垒。该工作为设计高效、稳定的人工氮循环电催化系统提供了新思路，并验证了在实际废水处理中的应用潜力。