武汉大学黄理志团队WR：原子氢稳定化调控实现三氯乙烯选择性加氢产乙烯

本研究针对地下水三氯乙烯(TCE)污染修复中反应路径难控制、产物选择性低的问题，提出利用Fe(OH)2/氮掺杂石墨烯复合材料实现TCE选择性加氢脱氯生成乙烯。研究背景在于TCE还原修复需控制反应路径避免生成乙炔等中间产物，而传统方法中原子氢(H*)界面寿命短、易重组为H2导致效率低。研究目的为调控H*稳定化以提高其利用率，引导反应向目标产物乙烯进行。结论表明，Fe(OH)2通过Schikorr反应持续产生H*，氮掺杂石墨烯中吡啶氮位点能稳定并调控H*，使TCE从缺氢的β-消除路径转向加氢脱氯路径，乙烯选择性约70%。实验结合淬灭测试、同位素效应、电化学表征和DFT计算，证实吡啶氮在H*稳定与转移间取得平衡。该体系在真实地下水中仍具较好效果，为氯代烃污染地下水原位修复提供了实用设计思路。